El tratado "Sobre la vida de Moisés", en el que su enseñanza mística alcanza el punto culminante, se suele datar en las cercanías del 392. Se trata de un libro en el que Gregorio combina armónicamente su saber teológico, su conocimiento de la Sagrada Escritura y su elevada doctrina espiritual. En la Vida de Moisés, la enseñanza espiritual de Gregorio -y con ella la doctrina espiritual de los Padres griegos- alcanza su total plenitud y se manifiesta en su desarrollo más perfecto. Es como si los temas doctrinales y ascéticos que Gregorio ha venido desarrollando en sus escritos anteriores encontrasen aquí su formulación acabada.